Wer hat das Licht gestohlen?
Selbstinduzierte ultraschnelle Demagnetisierung limitiert die Streuung von weicher Röntgenstrahlung an magnetischen Proben
Freie-Elektronen-Röntgenlaser erzeugen extrem intensive und ultrakurze Röntgenblitze, mit deren Hilfe Proben auf der Nanometerskala mit nur einem einzigen Lichtpuls abgebildet werden können. Wenn die Wellenlänge des Röntgenlichts so gewählt wird, dass sie zu bestimmten elektronischen Übergängen passt, können magnetische Strukturen sichtbar gemacht werden. Dieser magnetische Kontrast verschwindet allerdings, wenn die Intensität des Röntgenlichts zu groß wird. Der dafür verantwortliche Mechanismus wurde nun aufgeklärt.
Genau wie der Blitz bei herkömmlichen Fotoapparaten sind kurze, aber intensive Röntgenpulse in der Lage, Bewegungen „einzufrieren”, wenn diese langsamer sind als die Dauer des Röntgenblitzes. Röntgenstrahlen haben dabei aufgrund ihrer im Vergleich zu sichtbarem Licht viel kürzeren Wellenlänge den Vorteil, Objekte im Nanometerbereich abbilden zu können. Zusätzlich lassen sich mit Röntgenstrahlen einzigartige Kontrastmechanismen ausnutzen, wenn die Energie der einzelnen Röntgenphotonen passend zu bestimmten elektronischen Übergängen gewählt wird. Dadurch ist es beispielsweise möglich, unterschiedlich magnetisierte Domänen innerhalb einer Probe sichtbar zu machen. Der Anteil an Photonen, die innerhalb einer solchen Probe gestreut werden, nimmt jedoch mit zunehmender Röntgenintensität ab, die Probe wird also zunehmend „unsichtbar”. Dieses Phänomen beschäftigt Forschende bereits seit den ersten Abbildungen magnetischer Domänen, die 2012 an einem Freie-Elektronen-Röntgenlaser aufgenommen wurden. Seitdem wurden eine Reihe unterschiedlicher Erklärungen für diesen Effekt vorgeschlagen.
Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler des MBI Berlin haben nun zusammen mit Partnern aus Italien und Frankreich in einem besonders präzisen Experiment die Abhängigkeit der resonanten, magnetischen Streuung von der eingestrahlten Röntgenintensität pro Fläche („Fluenz”) untersucht. Dafür haben sie ferromagnetische Domänenproben mit individuellen „Fluenzmonitoren” ausgestattet, die die Intensität der Röntgenstrahlung direkt auf der Probe messen. Auf diese Weise konnte die Streuintensität mit großer Genauigkeit über mehr als drei Größenordnungen in der Fluenz gemessen und die unvermeidbaren Intensitätsfluktuationen der Röntgenblitze präzise berücksichtigt werden. Das Experiment selbst wurde am Freie-Elektronen-Laser FERMI in Triest, Italien, durchgeführt.
Die Magnetisierung eines Materials ist eng mit dem Zustand seiner Elektronen verbunden. Deren Bewegung um den Atomkern sowie ihr Spin verursachen zusammen das magnetische Moment. Für ihr Experiment verwendeten die Forschenden ferromagnetische, labyrinthartige Domänen, die sich in Kobalt-basierten Vielschichtsystemen ausbilden. Solche Materialien werden oft prototypisch in Experimenten zur magnetischen Streuung an Röntgenlasern verwendet. Durch die Wechselwirkung mit dem Röntgenstrahl wird die Besetzung der Elektronenniveaus in der Probe geändert und die Energie der Niveaus selbst kann sich verschieben. Beide Effekte könnten dazu führen, dass das Streusignal geschwächt wird. Im ersten Fall würde die Gesamtmagnetisierung durch die Umverteilung der Elektronen mit unterschiedlichen Spins vorübergehend reduziert. Im zweiten Fall bliebe die Magnetisierung erhalten, kann aber nicht mehr detektiert werden, weil sich die in der resonanten Streuung beteiligten Energieniveaus verschieben. Zudem wurde diskutiert, ob stimulierte Emission bei hohen Röntgenfluenzen und Pulslängen unter 100 fs eine wichtige Rolle spielen könne. Tritt stimulierte Emission auf, so übernimmt das ausgesendete Photon immer die Richtung des einfallenden Photons und kann daher, wie in Abb. 1 dargestellt, nicht mehr zum in der Streuung abgelenkten Licht beitragen.
Die Ergebnisse, die die Forschenden im Fachmagazin Physical Review Letters veröffentlicht haben, zeigen, dass stimulierte Emission für die Streuung an den Co-3p-Energieniveaus keine wesentliche Rolle spielt. Damit ergibt sich ein deutlicher Unterschied zur Streuung in Resonanz mit den höherenergetischen 2p-Niveaus, bei der der Einfluss von stimulierter Emission für die Reduktion des Streusignals verantwortlich gemacht wurde. Die neuen experimentellen Daten lassen sich im gesamten Fluenzbereich durch Demagnetisierung erklären, deren zeitlichen Verlauf die MBI-Forschenden zuvor bereits mit laserbasierten Experimenten charakterisiert hatten. Da die angeregten Co-3p-Niveaus aufgrund des Auger-Zerfalls eine extrem kurze Lebensdauer von nur einer viertel Femtosekunde haben, ist es wahrscheinlich, dass die in Auger-Kaskaden entstehenden heißen Elektronen im Zusammenspiel mit Elektronenstreuung die Spin-up- und Spin-down-Elektronen in der Probe kurzzeitig durchmischen und die Magnetisierung vorübergehend verschwindet. Dies geschieht bereits, während der ultrakurze Röntgenblitz von nur 70 bzw. 120 fs Dauer die Probe durchdringt, so dass die späteren Anteile des Pulses mit einer bereits „ausgeblichenen” Probe wechselwirken. Dies ist in Übereinstimmung damit, dass die Reduktion der Streuung geringer wird, wenn ein kürzerer Puls mit der gleichen Anzahl Röntgenphotonen auf die Probe trifft (Abb. 2). Im Falle stimulierter Emission ist das genau gegenteilige Verhalten zu erwarten.
Neben dem Interesse am zugrundeliegenden Mechanismus spielen die Ergebnisse eine wichtige Rolle für zukünftige Experimente an magnetischen Materialien mit Röntgenlasern. Eine vergleichbare Situation ist für Experimente zur Strukturaufklärung von Proteinen bekannt, bei denen intensive Röntgenpulse die Moleküle während der Pulsdauer zerstören können. Mit der nun genau vermessenen Fluenzabhängigkeit der resonanten magnetischen Streuung haben die Wissenschaftlerinnen und Wissenschaftler jetzt eine Richtschnur für die Planung zukünftiger Experimente.
Ausführliche Abbildungsunterschriften:
Abb. 1: Schematische Abbildung des Streuexperiments mit zwei konkurrierenden Prozessen. Der Röntgenstrahl (blau, von links) trifft auf die magnetische Probe (kreisförmige Fläche) und wird von den mikroskopisch kleinen, labyrinthartigen magnetischen Domänen gestreut. Dabei wird zunächst ein Photon von einem Co 3p Elektron absorbiert (a). Der dabei entstehende angeregte Zustand kann anschließend durch spontane Emission zerfallen (b) wobei ein gestreutes Photon in eine neue Richtung (pinkfarbener Pfeil) abgestrahlt wird. Das so gestreute Licht wird im Experiment von einem Detektor aufgenommen. Wenn jedoch ein weiteres Photon das bereits angeregte Elektron trifft, kommt es zu stimulierter Emission (c). Dabei werden immer zwei identische Photonen in der Richtung des einfallenden Strahls abgegeben (blauer Pfeil nach rechts). Dieses Licht enthält kaum Informationen über die Magnetisierung der Probe und wird in den meisten Fällen aus experimentellen Gründen geblockt.
Abb. 2: Fluenzabhängigkeit des magnetischen Streusignals für zwei verschiedene Röntgenpulslängen. Wäre stimulierte Emission der dominierende Mechanismus für die Reduktion der Streuintensität, müssten die Kurven für 70 fs und 120 fs lange Pulse aufeinanderfallen. Stattdessen wird eine geringere Streuintensität für die 120 fs-Pulse beobachtet. Das Verhalten wird gut durch ein Modell erklärt, das ausschließlich auf der Demagnetisierung der Probe basiert (durchgezogene Linien, schattierte Bereiche geben die Unsicherheit des Modells an).
Wissenschaftlicher Ansprechpartner:
Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)
Dr. Michael Schneider, E-Mail michaelschneider@mbi-berlin.de, Tel. +49 30 6392-1343
Dr. Bastian Pfau, E-Mail bastian.pfau@mbi-berlin.de, Tel. +49 30 6392-1321
Prof. Dr. Stefan Eisebitt, E-Mail stefan.eisebitt@mbi-berlin.de, Tel. +49 30 6392-1300
Originalpublikation:
Ultrafast demagnetization dominates fluence dependence of magnetic scattering at Co M edges
Michael Schneider, Bastian Pfau, Christian M. Günther, Clemens von Korff Schmising, David Weder, Jan Geilhufe, Jonathan Perron, Flavio Capotondi, Emanuele Pedersoli, Michele Manfredda, Martin Hennecke, Boris Vodungbo, Jan Lüning, and Stefan Eisebitt
Physical Review Letters 125 (2020) 127201/1-5, https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.125.127201
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